基于塞貝克效應(yīng)的熱電材料可以實(shí)現(xiàn)熱能和電能的直接轉(zhuǎn)換，在綠色清潔能源和低溫制冷等領(lǐng)域有著十分重要的應(yīng)用，如何提高熱電材料轉(zhuǎn)化效率一直是該領(lǐng)域研究的核心問題。熱電參數(shù)之間的強(qiáng)耦合使得提高材料的熱電性能具有挑戰(zhàn)性。長期以來，由于載流子散射機(jī)制的復(fù)雜性，在調(diào)控載流子散射機(jī)制方面十分困難，因此常常忽略了載流子遷移率在獨(dú)立增強(qiáng)熱電性能（不犧牲塞貝克系數(shù)的情況下提高電導(dǎo)率）方面的作用。

針對(duì)該問題，新加坡科技局材料工程研究院吳靖研究員與東南大學(xué)倪振華教授，呂俊鵬教授課題組合作，發(fā)現(xiàn)在基于二維Bi2O2Se的場(chǎng)效應(yīng)晶體管中施加門電壓可以調(diào)控極化光學(xué)聲子散射到壓電散射的轉(zhuǎn)變，實(shí)現(xiàn)了塞貝克系數(shù)與電導(dǎo)率的去耦合，達(dá)到了寬溫度范圍的高熱電功率因子。該研究成果以‘Gate-Tunable Polar Optical Phonon to Piezoelectric Scattering in Few-Layer Bi2O2Se for High-Performance Thermoelectrics’為題在國際著名學(xué)術(shù)期刊Advanced Materials上發(fā)表。

不同于目前廣泛研究的石墨烯，過渡金屬硫化物，黑磷等二維材料，二維Bi2O2Se的低聲子群速度和強(qiáng)聲子非諧散射使其具有極低的熱導(dǎo)率(~0.92 W/mK APL 115, 193103 (2019))，同時(shí)兼具的高電子遷移率和良好的環(huán)境穩(wěn)定性使得其在熱電以及能源轉(zhuǎn)化領(lǐng)域有著巨大的潛力。研究人員發(fā)現(xiàn)二維Bi2O2Se載流子遷移率在高溫下由極化光學(xué)聲子散射主導(dǎo)，在低溫下由壓電散射主導(dǎo)（如圖3c所示）。當(dāng)壓電散射主導(dǎo)時(shí)，其遷移率顯著提高。同時(shí)電導(dǎo)率的急劇上升并沒有導(dǎo)致塞貝克系數(shù)的明顯下降，表明散射機(jī)制的調(diào)控可以實(shí)現(xiàn)電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)的去耦合（如圖2d所示）。這與之前通過調(diào)控載流子濃度來平衡電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)的策略顯著不同。同時(shí)，研究人員還發(fā)現(xiàn)這種散射機(jī)制的轉(zhuǎn)變溫度具有高度的門電壓可調(diào)性，通過施加一定大小的門電壓，可以顯著提高極化光學(xué)聲子散射到壓電散射的轉(zhuǎn)變溫度，最終實(shí)現(xiàn)寬溫度范圍(80-200K)的高熱電功率因子{>400μW/(m·K2)}。

圖1. a), b)和c) 二維Bi2O2Se的光學(xué)圖，晶體結(jié)構(gòu)和拉曼表征。d)和e) 熱電器件的光學(xué)圖和AFM圖。f) 二維Bi2O2Se的電學(xué)轉(zhuǎn)移曲線。

圖2. a)熱電器件測(cè)試示意圖。b)和c)不同門電壓和溫度下的塞貝克系數(shù)。d)Jonker圖，展現(xiàn)出兩個(gè)不同的區(qū)域。

圖3. a)和b)不同溫度和電場(chǎng)下二維Bi2O2Se的電導(dǎo)率。c)和d)遷移率的溫度依賴性，展現(xiàn)出極化光學(xué)聲子散射到壓電散射的轉(zhuǎn)變。

圖4. a)在不同門電壓下溫度依賴的熱電功率因子和電導(dǎo)率。b)寬溫度范圍的高遷移率的門電壓可調(diào)性。c)熱電功率因子作為門電壓和溫度的函數(shù)。d)在3個(gè)典型溫度下，熱電功率因子與遷移率在兩個(gè)數(shù)量級(jí)的調(diào)制上展現(xiàn)出近似線性的相關(guān)性。

總結(jié)展望

該工作發(fā)現(xiàn)了通過門電壓調(diào)控二維Bi2O2Se的散射機(jī)制可以有效的調(diào)節(jié)其熱電性能，證明了散射機(jī)制的調(diào)控可以很好的實(shí)現(xiàn)熱電參數(shù)之間的去耦合。高柵極可調(diào)性允許對(duì)散射機(jī)制進(jìn)行精細(xì)的控制，從而揭示更深入的物理機(jī)制。對(duì)于探索低維材料應(yīng)用于低溫制冷和物聯(lián)網(wǎng)自供電領(lǐng)域具有深遠(yuǎn)意義。 該工作受到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金、新加坡A*STAR職業(yè)發(fā)展基金等項(xiàng)目的資助。

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