近日，《國家科學(xué)進(jìn)展》在線發(fā)表了中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心高敏銳教授課題組的研究成果，該研究團(tuán)隊(duì)研究了銅基鈣鈦礦氧化物L(fēng)a2CuO4在電化學(xué)CO2還原過程中的結(jié)構(gòu)演化過程和催化性能。

結(jié)構(gòu)表征揭示，在CO2的輔助下，La2CuO4鈣鈦礦氧化物中的La位點(diǎn)能夠從晶格中脫出溶解，誘導(dǎo)了晶格中Cu位點(diǎn)的還原和重排，最終形成富含晶界的多晶銅納米電催化劑。電化學(xué)測試表明，該催化劑在中性電解液中表現(xiàn)出優(yōu)異的CO2還原性能：在500 mA cm-2的總電流密度下，多碳產(chǎn)物的法拉第效率為80.3%，顯著優(yōu)于常規(guī)CuO衍生的Cu催化劑。通過結(jié)構(gòu)表征和原位拉曼光譜分析，研究人員發(fā)現(xiàn)，由于原位重構(gòu)過程中形成的豐富晶界缺陷結(jié)構(gòu)，La2CuO4衍生的Cu表面富含低配位Cu原子，增強(qiáng)了反應(yīng)中間體CO的吸附能力，從而促進(jìn)了決定多碳產(chǎn)物生成效率的關(guān)鍵CO-CO偶聯(lián)步驟。同時(shí)，該設(shè)計(jì)能有效抑制副產(chǎn)物H2的生成。

La2CuO4和CuO衍生的銅催化劑（分別標(biāo)記為POD-Cu，OD-Cu）電還原CO2性能比較圖。不同CO2還原測試電位下POD-Cu和OD-Cu催化劑的產(chǎn)物法拉第效率比較圖（a）、多碳產(chǎn)物幾何電流密度比較圖（b）和多碳產(chǎn)物質(zhì)量活性比較圖（c）。

該工作展示了結(jié)構(gòu)多變性鈣鈦礦材料在催化CO2電還原制備高附加值碳基燃料的巨大潛力，為設(shè)計(jì)高效的銅基催化劑提供了新的思路。

審核編輯 ：李倩