摘要腔量子電動力學是在單量子層次上研究光和物質相互作用，在光和原子的強弱耦合、量子相干以及量子信息等方面取得了巨大的成功。通過局域場增強效應，微納光子結構可以極大地提高光和量子體系的耦合強度，給傳統腔量子電動力學帶來了新的研究機遇。文章綜述了微納尺度腔量子電動力學的基本原理、重要進展以及可能的應用，特別是在基于金屬微納結構的復合體系中的量子光學效應。這些研究工作不但豐富了光和物質相互作用的內容，還將為芯片上量子信息過程及其可擴展量子網絡提供一定的基礎。

1 引言

腔量子電動力學(cavity quantum electrodynamics，CQED)是研究單量子層次上的光和物質相互作用，是指受限空間內量子體系(原子、分子、量子點、電子空穴對、氮空位中心等激子)與量子化光場(光子)之間的相互耦合作用[1，2]。繼量子力學在1900—1930 年建立以來，經過幾十年的努力，法國Serge Haroche 等人終于在1996 年第一次在光學腔中目擊到單個二能級原子和單個光子相互作用的演化過程，觀察到了拉比振蕩等典型的量子現象[3]，從而和美國David J. Wineland 共同獲得了2012年的諾貝爾物理學獎(圖1)。

圖1 2012 年諾貝爾物理學獎得主之一：法國的Serge Haroche，以及他們用于實現單個二能級原子和單光子相互作用的實驗裝置圖[3]

傳統的腔一般幾百微米，量子體系和腔中的光學模式之間不斷地進行能量交換(耦合系數用g表示)，同時，量子體系和腔模自身都有光子損耗(損耗率分別用γ 和κ 表示)。當g ?(κ，γ) 時，量子體系和光子之間的能量交換率遠遠小于體系的損耗，即激子和光子間還未來得及交換能量，光子就損耗掉了，屬于弱耦合區域。此時腔模不占優勢，和腔模以外的其他模式作用相同，所以這些模式的存在只能改變量子體系的自發輻射速率，這就是著名的珀塞爾效應[4]，自發輻射的改變率就是珀塞爾系數( F＝γ/γ0，其中γ0 是量子體系在真空中的自發輻射速率)。相反，當g ?(κ，γ)時，量子體系和光子之間能量交換率遠遠大于光子的損耗率，即在光子損耗掉之前，可以和原子進行數次的能量交換，這是一種單量子之間的可逆交換，伴隨著真空拉比劈裂等過程，這就是強耦合區域。除此之外，在腔中還可以實現各種各樣的量子干涉過程，如粒子布局數的崩塌和復蘇、共振熒光、Mollow吸收、電磁感應透明等[5，6]。

2001 年，四位量子信息和量子光學研究領域的專家在Nature 上發文[7]，提出一種利用原子系綜(多個原子組成的體系)作為光子與存儲器之間的量子接口，通過與光子相互作用記錄光子信息，從而在長損耗信道中實現穩定的量子通信的方案，也就是著名的以他們姓名的第一個字母命名的DLCZ方案，并指出“該方案涉及對原子系綜、分束器和高效的單光子探測器的激光操控，因此和目前(量子信息方面)的實驗技術是可兼容的”。而受限的空間(即腔)可以提供較小的光學模式體積V 和較大的品質因子Q，使得量子體系和光子之間相互作用大大增強。因此，隨后腔量子電動力學的基本原理被廣泛地應用在量子信息的研究中，如在量子糾纏、存貯和量子態轉移和操控等方面[8，9]。

在量子體系和腔的強弱耦合中，珀塞爾系數F 正比于Q/√V ，而耦合系數g 正比于Q/ V ，其中Q反比于腔模的損耗率κ ( κ ∝1/Q，通常用腔膜吸收譜的線寬表示)，所以后來人們努力的方向就集中在如何增大Q并減少V 的方面。近年來，隨著微納制備技術的提高，各種各樣的微納光子結構在實驗上得以實現，并且，在微納結構中存在比傳統法布里—珀羅(FP)腔更加局域的光場模式。如果把量子體系放在這些微納光子結構內部或附近，通過精心的光學模式設計，可以實現光子和激子在微納尺度上的強弱耦合過程。

回音壁模式是在介質中通過全反射形成的一種環形的光學模式，通常可以在介質微球、微盤或微環中得到。相比于普通的FP腔，回音壁腔具有超高的品質因子Q[10-12]。例如，2006 年實現的回音壁微腔(圖2(a))，直徑在幾十微米量級，而它的品質因子Q卻可達108 量級，極大地增強了光和量子體系的相互作用，實現了NV色心(氮空位中心)和回音壁模式之間的強耦合效應[13]。EliYablonovitch 和Sajeev John 在1987 年分別提出了波長量級周期排列的光子結構，也就是光子晶體，可以產生很強的光子局域或禁帶效應，并指出在光子禁帶中原子的自發輻射受到抑制[14，15]。隨后，人們在光子晶體中引入各種缺陷(如點缺陷、線缺陷等)，從而制成光子晶體微腔(圖2(b))。在這種腔中，缺陷周圍形成光場局域，典型的品質因子Q在105—107量級，光學模式體積V 在波長的三次方量級[10，16—18]，能夠顯著增強光子和激子的耦合，從而得到了自發輻射增強、真空拉比劈裂等量子現象[16，19，20]。為了進一步減小光學模式體積，人們又提出了用能夠支撐表面等離激元模式的微納金屬結構去實現強弱耦合[21—28]。表面等離激元是由金屬的電子集體振蕩引起的，伴隨著近場增強；如果將量子體系放在表面等離激元結構的近場區域，表面等離激元結構就充當了光學腔的作用，此時，光學模式體積V 可以被壓縮在亞波長的尺度。但是由于金屬中自由電子和原子實的不斷碰撞，這種金屬微納結構的內稟損耗比較大，即Q因子比較小。為了克服這個缺點，近年來，復合的表面等離激元結構(圖2(c))成為腔量子電動力學的研究熱點，如納米顆粒與金屬薄膜[29， 30]的復合結構、金納米顆粒二聚體結構[31]、金屬納米顆粒與介質材料的復合結構[32]等。在這種復合結構中，間隙表面等離激元被激發，腔膜被壓縮在只有幾納米到十幾納米的間隙中，光學模式體積極大縮小，另外和介質材料的復合也可以使得腔模的損耗降低。

圖2 (a)回音壁模式微腔[17]；(b)光子晶體微腔[20]；(c)復合表面等離激元結構及其間隙表面等離激元模式[29]

目前，隨著納米制備技術的蓬勃發展，器件的小型化和集成化成為不可替代的發展趨勢。由于光限制能力強，各種各樣的微納光子結構和低維光子材料被廣泛研究，用于光譜學、量子光學與量子信息、非線性光學、太陽能電池、光電集成等多個領域。尤其在和量子結合的體系中，如2011 年Zubin Jacob 和Vladimir M. Shalaev 在Science 上發文[33]，指出由于表面等離激元的波粒二象性，它們在腔量子電動力學和量子信息等方面都有很大優勢。同年，Oliver Benson 在Nature的綜述文獻中[34]指出微納光子結構和量子體系的結合能夠帶來比單種光子結構更多的優勢，典型的如微納腔和量子體系結合，就會在微納尺度上實現各種基本量子現象或功能，如自發輻射抑制或增強、光子和激子可逆相互作用、量子非線性效應等，對于微納光芯片和光回路中的量子光源、量子糾纏和量子邏輯門設計有基礎研究的意義。2013 年，M. S. Tame 等在Nature Physics 上以“量子表面等離激元”為題[35]，綜述了金屬微納結構中表面等離激元的量子化、單粒子性、增強和傳導單光子源的機制和強耦合的可能性等。

從上面可以看到，通過微納光子結構和量子體系的結合，在單量子層次上研究光子、激子和聲子相互作用是實現芯片上量子信息過程及其可擴展量子網絡的重要基礎。接下來，將綜述在微納光子結構中光子和激子的強弱耦合以及量子干涉的發展狀況，并著重介紹我們組的工作，最后給出總結和展望。

2 微納尺度上光子和激子的弱耦合效應

在g ?(κ，γ) 的弱耦合區域，量子體系的自發輻射速率受到周圍電磁場模式的調制，并且，單個量子體系放在微納結構的近場區域，發射出的光子擁有單光子的特征，大量有方向性的單光子在單光子源和片上器件的制備中有著重要應用[36]。雖然光子晶體微腔和回音壁微腔對量子體系輻射速率有很大的增強[10，37—42]，而具有亞波長尺度光場局域能力的表面等離激元納腔在自發輻射增強上表現的更加優異[21—23]。M. Pelton 在2015 年的Nature Photonics 的綜述文獻中詳細地說明了在表面等離激元顆粒對量子體系的自發輻射受到的影響[43]。基于微納金屬結構的間隙表面等離激元，場分布更加局域，珀塞爾系數通常可以達到成千上萬倍[29—31，44，45]，因此近年來被廣泛應用于微納尺度的自發輻射調控。另外，精心設計的金屬微納結構可以在量子體系周圍產生各向異性的珀塞爾系數環境，被用來控制自發輻射譜線的線寬[46，47]等。金屬微納結構在調控自發輻射速率的同時，還可以調控量子體系的輻射方向[48，49]，常被用作納米光學天線等。

在表面等離激元結構中，金屬納米顆粒可以支持亞波長尺度的局域模式，存在著巨大的近場增益或電磁場“熱點”，但是卻很難收集產生的單光子[21—23]；而束縛在金屬和介質界面的倏逝波，是傳播的模式，它雖然可以傳導光子，但是珀塞爾系數又相對較低[36， 50]。為了克服這些困難，我們提出了既能高效產生又能高效收集的間隙表面等離激元結構[30， 51—53]。不同于傳統的腔模，在這種復合結構中，因為表面等離激元模式存在損耗并且具有開放性，單量子體系的自發輻射一般可分為三個通道：與傳播表面等離激元耦合的表面等離激元通道(速率為γSPP )，遠場輻射通道(速率為γr )，以及由于金屬損耗導致的非輻射通道(速率為γnr )。量子體系總的自發輻射速率為三者之和，即γtotal = γSPP + γr + γnr[30，51—53]。

下面介紹幾個具體結構。由于金屬的內稟損耗無法解決，表面等離激元模式在金屬界面傳輸距離比較短，通常在百微米量級，通過設計間隙表面等離激元結構并與波矢匹配光纖結合，2015年我們提出了有效的單光子發射和納米尺度一維低損傳導[30]。在表面等離激元通道中傳播的光子可以耦合進入光纖，從而在光纖中低損耗地傳輸，解決了金屬薄膜中光子傳播距離有限的問題。在如圖3 所示的結構中，通過光學模式設計，最后發射體總的自發輻射速率可達5000γ0 ，而沿表面等離激元通道的光子衰減速率也可達1500γ0 ，兩者均是只有金屬納米膜時的幾十倍。特別指出，加了波矢匹配的光纖后，最終的單光子導出率在290—770 γ0 之間。擁有如此高發射率和收集率的納米結構設計，為實現芯片亮單光子源提供了重要的理論基礎。

圖3 (a)復合的銀納米棒—金納米薄膜間隙表面等離激元結構：一個半徑為20 nm長度為a 的銀納米棒和一個52 nm厚的金納米薄膜復合在一起形成間隙表面等離激元結構，中間的間隙寬10 nm。在納米間隙中的電場“熱點”中，加入一個沿z 軸偏振、工作波長為680 nm的量子發射體，一個模式匹配的介質光纖放置在納米薄膜的上方[30]；(b)量子發射體沿不同自發輻射通道的珀塞爾系數[30]

光子結構一旦被制備出來，自發輻射的性質將不能被改變。為了實現主動調控，我們將折射率隨光軸變化的液晶材料引入到表面等離激元結構中。先是在液晶—金屬—低折射率超材料的三明治平板結構中，通過外加方式調節液晶的光軸，從而得到主動調控的表面等離激元模式，可以實現2.5 倍的珀塞爾系數調控范圍[51]。然后，我們又加入了金屬納米棒到這個結構中，設計了可調諧的間隙表面等離激元模式(圖4(a))，使得“熱點”處的量子發射體的珀塞爾系數從103變化到8750，開關比達到了85，實現了單個量子體系的自發輻射開關[52]，利用液晶材料的超快響應特性，可以在10 ns 之內，完成10 倍對比度的開關效應。進一步地，我們還設計了對稱的方形介質波導光纖，使光子的收集效率超過了40%[52]。另外，我們還提出了使用納米線上的倏逝波模式來形成間隙表面等離激元并完成一維的光子收集和傳輸[53]，如圖4(b)所示。在復合的銀納米線和銀納米棒結構中，珀塞爾系數可以達到14208，其中沿銀納米線傳播的部分可達39.3%，輻射光子在納米線中的傳播距離大于25 μm。如果將銀納米線換成介質納米線，珀塞爾系數可達3142 并且53%的輻射光子可以通過介質納米線進行低損耗的傳輸。這些結構以及新的增大珀塞爾效應的機制，結合了大的自發輻射增強、可調諧、有效的納米尺度的光子收集和傳輸等優點，將會對芯片上的超亮單光子源和納米激光有重要影響。

圖4 (a)液晶控制下可調諧的間隙表面等離激元結構[52]；(b)銀納米線/介質納米線和銀納米棒的復合結構[53]

3 微納尺度上光子和激子的強耦合效應

腔量子電動力學系統產生的一些量子資源，如量子糾纏等，一般發生在g ?(κ，γ) 的強耦合區域。2004 年， J. P. Reithmaier 等和T. Yoshie 等分別在光子晶體微腔中實現了光子與單個量子點的強耦合[54，55]。隨后兩年，研究者們又在各種回音壁模式微腔中實現了光子和不同量子體系的強耦合[56-58]。為了芯片集成以及可擴展量子網絡的需要，表面等離激元納腔成為更好的選擇。不同于傳統的腔模，表面等離激元腔模的特點是場局域強但是對量子體系放置的位置敏感(即把量子體系放在金屬結構旁邊不同的位置，g 因子變化很大)、有損耗( κ 很大)并且整個模式是開放的(不同于傳統腔模的相對封閉性)。如果沒有經過精心的光學模式設計，在通常的表面等離激元結構中，γ < g < κ ，即形成壞腔，但是在這個區域仍然可以發生很多有趣的量子干涉現象[59-61]，如Fano 線型、金屬球協助下的無粒子數反轉增益和納米尺度上的光子統計調控等，將在下一節詳述。雖然之前有工作研究過表面等離激元結構和多個分子、量子點等之間的強耦合[24-26](這是因為多個量子體系的等效偶極矩更大，增大了強耦合的可能性)，但是由于金屬結構的內稟損耗以及微納結構的低收集和傳導效率，使得單個表面等離激元結構和單個量子體系的強耦合很少實現。從制備的角度看，微納光子結構在10 nm 尺度是可控的，多種微納光子結構被制備出來，不但模式繁多，而且不同結構間存在著模式耦合或疊加，為光學模式設計提供了很大的空間，從而可以實現光子和激子的強耦合。例如，在2016 和2017 年，英國劍橋大學J. J. Baumberg 小組[27]和中山大學王雪華小組[28]，利用具有超小模式體積的間隙表面等離激元結構，分別實現了室溫下的單分子層次上的光子和激子強耦合。

倏逝電磁波廣泛存在于金屬納米線、介質納米光纖、金屬板、金屬薄膜等多種光子學結構中[62-64]。一般情況下，這些倏逝波模式被當作腔模來處理[36，65，66]，而不是作為強耦合發生時的電磁真空背景。在間隙表面等離激元結構中(圖5)，我們發現，當量子體系和倏逝波的耦合強度遠遠小于它和納米棒上的局域共振模式時，倏逝波的作用就和納米棒周圍的平面波模式類似，可以當作電磁真空背景來處理。基于此，我們提出了倏逝電磁真空的概念，然后利用倏逝真空去增強腔模和量子體系的耦合因子g，并在多種間隙表面等離激元結構中達到了強耦合，同時可以用倏逝波模式進行高效的熒光收集[32，67，68]。

圖5 一維倏逝電磁真空中的腔量子電動力學系統：銀納米腔放置在金屬或介質納米線的上方，間隔2 nm，單偶極子放置在間隙中的“熱點”處，工作波長為780 nm。右上方是有無納米線時銀納米腔周圍的電場分布，下方的電場分布是銀納米線上的一維倏逝波模式[67]

我們首先提出了一種納米尺度上的腔量子電動力學系統，包含量子體系和共振的銀納米腔，整個系統處于一維金屬納米線或介質納米線的倏逝波環境中[67]，如圖5 所示。通過精心的模式設計，相比于自由電磁真空背景，在倏逝電磁真空的作用下納米間隙中的元激發電場值E 將大大增加，從而增強銀納米腔和量子體系的耦合因子g。在銀納米線提供倏逝電磁真空背景中，g 因子可以達到4.2 倍的增強，同時量子體系的熒光光譜上出現了拉比劈裂。同時，通過金屬或者介質納米線上的倏逝波模式收集熒光光子，收集率可達12%—47%。進一步地，我們又將這個系統放在由金屬薄膜所支撐的二維倏逝真空環境中[68]。通過增加倏逝深度，間隙表面等離激元的“熱點”強度進一步增強，隨之量子體系和光子的耦合系數也會極大增加。另外，通過改變金屬納米微腔的大小、微腔和銀板之間的距離以及將金屬納米棒換成錐型或者雙錐型，耦合系數會進一步提高。最后，為了減少金屬納腔的固有損耗，在低損耗情況下得到強耦合，我們將回音壁模式和倏逝波模式結合，設計了一種介質納米圓環—納米線的復合結構[32]。在介質微米圓環和介質納米線的幾納米間隙中，耦合系數g 增強了數倍，而腔損耗κ 和原子損耗γ 小于g，達到了強耦合。

由此可見，倏逝電磁真空的構造不僅可以增強量子體系與表面等離激元結構的耦合強度，同時還能利用倏逝波進行高效的熒光收集，為實驗上實現單個微納結構和單個量子體系的強耦合提供了理論指導。此外，亞波長尺度的強耦合作用可以實現量子態操控、量子糾纏、量子可逆相互作用等[8，9]，在芯片上的量子信息過程及其可擴展的量子網絡中有潛在的應用。這種電磁真空的構造還可以延伸到光子晶體、超材料等更多的微納光子材料中，進一步在微納尺度上研究光和物質相互作用。

4 微納尺度上的量子干涉

在弱耦合部分我們提到，精心設計的金屬微納結構可以產生各向異性的珀塞爾系數環境，這是由于納米金屬結構電場增益或模式態密度的各向異性，對量子體系不同偏振的躍遷通道的光子輻射產生不同的作用，導致珀塞爾系數呈現出各向異性(即不同偏振方向的偶極子珀塞爾系數不同)。這種各向異性可以影響量子體系的干涉效應。放置在表面等離激元結構附近的量子體系的布居數和能級弛豫速率受到調節，從而可以控制其輻射光譜[69]，還可以得到方向性的高效單光子產生[70，71]。通過構造各向異性珀塞爾系數環境，我們研究了二能級原子的共振熒光[72]、四能級原子的自發輻射譜線線寬變窄[47]和電磁感應透明的譜線線寬調節[46]以及克爾非線性增強和四波混頻調控[73]等量子光學線性和非線性效應。

我們首先研究了表面等離激元的近場增益和各項異性珀塞爾系數下的二能級分子體系的共振熒光譜[72]。通過近場增益和珀塞爾系數間的微妙平衡，我們演示了分子熒光的三峰結構和光子反聚束效應。在精心設計的表面等離激元結構和分子躍遷通道共振匹配的前提下，熒光分子放置的區域需同時滿足在金屬結構的近場和有小的珀塞爾系數修正。我們利用這種共振的表面等離激元納米天線，首次實現了二能級的量子光學效應，并闡述了在納米尺度上的量子拍頻、自發輻射相消和雙光子關聯的拉比振蕩等[74]。

然后，我們提出在各向異性珀塞爾系數環境下調控四能級原子的輻射線寬的理論機制，并利用多種表面等離激元結構來驗證這種機制，得到不同的自發輻射譜線寬的調節效果，如原子的自發輻射譜線線寬在靠近金屬納米線時迅速變窄、在周期性納米金屬結構中的“脈動”現象(圖6)，以及在經過特殊設計的金屬微納結構附近的譜線線寬劇烈變化等[47]。我們還研究了這種四能級體系中的電磁感應透明[46]現象，發現其具有雙透明點、偏振依賴、線寬可調的性質，并把這些性質在精心設計的表面等離激元結構中演示出來。在以上量子線性光學效應的基礎上，我們繼續研究了基于表面等離激元微納結構的量子非線性光學效應，發現具有較大各向異性珀塞爾系數的金屬微納結構可以有效地調控此四能級體系的非線性克爾效應和四波混頻[73]。

圖6 表面等離激元周期性結構在納米尺度上對原子自發輻射光譜線寬的周期性調制[47]

這些理論工作架起了量子光學和表面等離激元光學之間的橋梁[46，47，72—74]。相比于傳統腔量子電動力學，表面等離激元激發及其導致的各向異性珀塞爾效應可以在寬頻范圍內實現，原理上不需要波矢匹配，便于實驗上實施量子體系的自發輻射和量子相干，實現單光子到單表面等離激元的高效耦合[70，75—79]，并有助于在弱光條件下開展非線性光學的研究[80—83]。得益于迅速發展的納米加工技術，這些結果使得表面等離激元納米結構在實現超緊湊有源量子器件中有著不可替代的作用。

上述量子干涉的討論中，都是納米結構通過其光學模式而對量子體系產生影響。本質上說，光學模式和量子體系之間沒有產生交互作用，在腔量子電動力學的原理中是屬于弱耦合區域。而下面的討論則是在中等耦合區域，量子體系和納米顆粒之間的耦合系數滿足γ < g < κ 。此時金屬納米顆粒較小，外光場下誘導的電偶極子大小可與其近場區域的量子體系的電偶極子比擬，兩者之間的相互作用對量子體系有很強的反饋，即量子體系激發納米顆粒的模式，同時又被這些模式反作用，最終達到穩態。

下面，我們首先建立量子發射體和表面等離激元的雜化體系(圖7)。這里，量子發射體為Λ型三能級結構，其中只有|2> ? |3> 躍遷通道與金屬小球的模式共振，另外一個通道則遠離金屬納米顆粒的共振。30 nm 內的金屬球納米顆粒中存在著多種表面等離激元模式，一種是亮表面等離激元模式，可以向遠場輻射能量，其他的則是無輻射的暗表面等離激元模式[84]。由于暗表面等離激元和量子發射體之間的反饋效應，雜化體系支持一種無布居數反轉增益效應[59]。其次，考慮另外一個躍遷通道和小球的模式耦合，我們提出了一種表面等離激元輔助的干涉效應，并能基于此調控體系吸收譜線型[60]。最后，利用雜化體系光學模式的開放性導致的干涉和多模耦合效應，我們提出雜化體系可以不達到強耦合就能實現的光子統計調控[61]。這些研究結果揭示該雜化體系有可能用于傳感、量子態制備、光子統計、量子邏輯器件和帶通濾波器等方面，相比于單個子單元具有更豐富的性質和功能，為超緊湊和小型化器件的發展需求提供支持。

圖7 具有Λ 型三能級結構的量子發射體和金屬小球的雜化體系，用兩束入射光驅動整個體系[59]

5 總結和展望

綜上所述，通過將腔量子電動力學的基本原理用于微納光子結構，可以形成多種微納光學腔，實現了微納尺度上自發輻射增強、光子和激子的可逆相互作用以及多種量子干涉效應等。這些研究工作在芯片上量子光源、量子態操控以及可擴展的量子網絡方面有潛在的應用。然而，和傳統的量子光學類似，原理性的理論多，實驗驗證少，如何在實驗上實現這些微納尺度腔量子電動力學基本原理，是將來研究者們的任務之一。另外，最近幾年發展起來的拓撲光子學，其拓撲結構基本上都是依賴微納光子結構去實現。如何將腔量子電動力學的基本原理用于拓撲光子結構，發展出新的理論和原理，也是將來的重要研究方向。最后，在這篇綜述所提到的微納光子結構中，我們重點總結了光子和激子之間的相互作用。然而，基于微納結構的腔光力體系，也是目前蓬勃發展的方向之一。由于聲子和光子相互耦合在量子節點中的重要作用，或許，在不久的將來，基于微納結構的聲子—光子—激子相互作用，也將成為重要的研究方向。